CASPIY.NET

ВЕСТНИК ДАГЕСТАНСКОГО НАУЧНОГО ЦЕТРА. 2006. № 23. С. 59-65.

УДК 546.791.631.4

ЕСТЕСТВЕННЫЕ РАДИОНУКЛИДЫ В ПОРОДАХ И ПОЧВАХ ДАГЕСТАНА И СОДЕРЖАНИЕ РАДОНА В ВОЗДУХЕ ЖИЛЫХ ПОМЕЩЕНИЙ

А.М.Бутаев, А.С.Абдулаева, М.А.Гуруев

Приводятся результаты определения содержания естественных радиоактивных нуклидов в почвах и породах Дагестана, радона в воздухе жилых помещений. Определены параметры корреляционной связи между альфа- и бета-активностью пород, почв, донных отложений и содержания в них урана-238 и калия-40. Установлено, что содержанию альфа- и бета-излучающих нуклидов более 90% территории Дагестана является радиационнобезопасным.

В продолжение исследований, начатых в [1], данная работа посвящена изучению содержания 238U, 232Th, 40K в породах, почвах и донных отложениях рек Дагестана и радона в воздухе жилых помещений.

Методы исследования

Гамма-спектрометрические анализы выполнены в лаборатории радиационного контроля Института экспериментальной метеорологии (г. Обнинск, аттестат аккредитации № 41129-96/01), радиохимические – в лаборатории биогеохимии Прикаспийского института биологических ресурсов ДНЦ РАН.

Гамма-изотопный анализ произведен с помощью γ-спектрометра с детектором из сверхчистого германия типа LO-AX-60495 фирмы "Ortec" и анализатора на основе SBS-50 фирмы "Green Star", удельная концентрация общей β-активности (∑_β) – с помощью β-радиометра РУБ-01П, общей α-активности (∑_α) ─ α-радиометра с детектором типа БДЗАГ- 01 [2]. Измерение радиоактивности детектором производилось путем сравнения неизвестной активности счетного образца из материала пробы (высушенные при 70-100 °С до постоянной массы пробы пород, почв, донных отложений) с известным радионуклидным составом и аттестованной активностью образцового источника излучения. Величина минимальной активности использованных приборов (предел обнаружения) не превышала 1 Бк на счетный образец. Относительная приведенная погрешность (систематическая плюс случайная) определения урана-238, тория-232, радия-226, калия-40, ∑_β и ∑_α составляла соответственно 32%, 14%, 20%, 11%, 12%, 19% и 7%.

Объемная активность радона в помещениях определяли радиометром РРА-01 путем сорбции радона-22 активированным углем.

Математическая и статистическая обработка полученных результатов проводились с помощью компьютерной программы Statistica.

Естественные радионуклиды в породах и почвах Дагестана

В геологическом строении Дагестана принимают участие разнообразные по возрасту и составу изверженные, осадочные и метаморфизованные породы. По уровню же содержания урана и тория геологические объекты делятся [3, 4] на слаборадиоактивные (содержание U 1-1.5 г/т, Th 3-7 г/т), нормальнорадиоактивные (содержание U 1.5-5 г/т, Th 8-20 г/т) и высокорадиоактивные (содержание U 5-100 г/т, Th 20-200 г/т). Согласно этой классификации, по валовому содержанию урана материковые пески (1.77 г/т), карбонаты (2.17 г/т), глины (2.49 г/т) и сланцы обыкновенные (3.86 г/т) Дагестана (табл. 1) относятся к нормальнорадиоактивным, а темные сланцы (10,05 г/т) – к высокорадиоактивным горным породам. По валовому содержанию тория наблюдается несколько иная закономерность: к слаборадиоактивным относятся материковые пески (2.96 г/т) и карбонаты (2.71 г/т), а глины (11.08 г/т), сланцы обыкновенные (11.58 г/т) и темные сланцы (15.27 г/т)– к нормальнорадиоактивным.

Сравнение этих данных с ранее полученными для пород Большого Кавказа [5] показывает систематическое превышение (примерно на 10-15%) содержания урана и тория в породах Дагестана. Так, граниты, глинистые сланцы, песчаники, известняки, гнейсы Большого Кавказа содержат 1.98, 2.10, 1.77, 1.21, 1.60 г/т урана и 7.82, 8.34, 8.95, 6.71, 9.45 г/т тория. Это, скорее всего, обусловлено различной точностью использованных методик анализа; в[5] использовался радиохимический метод анализа.

Таблица 1. Содержание ЕРН (г/т) в породах и почвах Дагестана и их суммарная альфа- и бета- активность (Бк/кг)

Примечание: прочерк – не определялось или нет данных.

Содержание естественных радионуклидов в почвах, как правило, наследуется от почвообразующих пород. В качестве примера на рис. 1 приведено содержание урана и тория в горно-луговой дерновой почве, развитой на различных породах. Однако концентрация радионуклида в почве зависит и от климатических условий, рельефа местности, глубины процесса выветривания, содержания в почве органических веществ, биологических особенностей растений, физико-химических свойств радионуклида и т.д. Иными словами, в почве, в отличие от породы, радиоактивное равновесие нарушено вследствие неодинаковой миграционной подвижности и метаболизма различных членов радиоактивных семейств. Найденные нами концентрации ЕРН в почвах Дагестана (табл. 1) хорошо согласуются с ранее выполненными исследованиями , но при этом имеет место незначительное (на 10-15%) превышение. Можно также заметить, что если по содержанию ²³⁸U и ²³²Th почвы Дагестана хорошо совпадают с почвами Мира, то по содержанию ⁴⁰К несколько превышают их.

Рис. 1. Влияние породы на содержание урана (темные столбцы) и тория (светлые столбцы) в горизонте А горно-луговой дерновой почвы. Порода: 1 - известняки, 2 – глинистые сланцы, 3 – граниты, 4 – песчаники, 5 – гнейсы

В радиоэкологии основным параметром, характеризующим радиационную обстановку, принято считать радиогеохимическая характеристика объекта (горных пород, почв, руд, производственных отходов, строительных материалов), которая определяется [8] содержанием ЕРН в единицах удельной эффективной активности:

А_эфф = А_Ra + 1.31A_Th + 0.085A_K, Бк/кг

где А_Ra, A_Th, A_K – удельные активности в Бк/кг изотопов ²²⁶Ra, ²³²Th и ⁴⁰K. Объект считается особо опасным, если А_эфф > 3500 Бк/кг; опасным, если А_эфф = 1000-3500 Бк/кг; потенциально опасным, если А_эфф = 100-1000 Бк/кг и безопасным, если А_эфф < 100 Бк/кг. Согласно этой классификации распространенные в Дагестане сланцы обыкновенные, гипс, известняки, мрамор, материковые пески являются радиационнобезопасными (табл. 1).

Средняя удельная эффективная активность почв Дагестана, рассчитанная по данным табл. 1, составляет 128±18 Бк/кг. Это значение близко к кларковому значению А_эфф земной коры, равной 143 Бк/к [9], что дает основание отнести и почвы Дагестана к категории радиационнобезопасных. Лишь почвы, развитые на темных сланцах, как и сами темные сланцы, можно отнести к категории потенциально опасных.

На уровень накопления радионуклидов в почвах и на интенсивность последующего их включения в биогеохимические, экологические и пищевые цепы в значительной степени влияет гранулометрический и физико-химико-биологические свойства почв, а также физико-химические свойства самого радионуклида. Закрепление (фиксация) конкретного радионуклида твердой фазой почвы приводит к снижению миграции и выносу, следовательно, и к снижению степени его участия в пищевых цепях. К основным факторам, определяющим миграцию радионуклида в почвах, следует отнести: конвективный перенос (фильтрация осадков в глубь почвы, капиллярный подток влаги к поверхности, градиентный термоперенос влаги); диффузия свободных и адсорбированных ионов, перенос на мигрирующих коллоидных частицах; перенос по корневым системам растений; роющая и биологическая деятельность почвенных организмов; хозяйственная деятельность человека.

Из исследованных почв наименее радиоактивными являются песчаные почвы. В песчаных почвах, характеризуемых высокой фильтрационной способностью и водопроницаемостью, радионуклиды интенсивно мигрируют, они легко вымываются, а подвижность оставшейся части ЕРН снижается. В карбонатных почвах, в результате суффозионного эффекта, может происходить вынос тонкодисперсных частиц, соответственно, и ЕРН за пределы почвенного профиля. Наибольшее содержание ЕРН характерно для черноземов, отличающихся от других почв высоким содержанием физической глины, ила, гумуса, обменных катионов и преобладанием минералов монтмориллонитовой группы. В этих почвах концентрация урана-238 составляет 3.0-3.5×10^-4 %, тория-232 – 8.2-9.2×10^-4 %.

Общей закономерность распределения ЕРН в целинных ненарушенных почвах является увеличение концентрации по направлению к материнским породам, так как с поверхностных горизонтов они вымываются. Однако в горизонте А вследствие сорбции органическим веществом концентрация ЕРН может превышать их содержания в породах. В целом, распределение ЕРН в почвах относится к элювиально-иллювиальному типу с выносом из горизонта Е и иллювиированием в горизонт В. Конечно, в распределении радионуклидов важную роль играют и топография местности (вынос их из поверхностных слоев почвы на наклонных участках и накопление на пониженных участках) и климатические (гидротермические) условия. При прочих равных условиях, с увеличением гумидности климата (с увеличением увлажненности почв) возрастает миграционная способность ЕРН.

В распаханных почвах содержание ЕРН тесно связано с количеством, видом и периодичностью внесения органических и минеральных удобрений и, прежде всего, фосфорных удобрений. Типичное содержание ²³⁸U в фосфоритах, из которых производят фосфорные удобрения, составляет (50-200)×10^-4%. Поскольку количество вносимых в почву с туками естественных радионуклидов в десятки и сотни раз больше, чем их вынос урожаем, то применение удобрений неизменно приводит к устойчивому радиоактивному загрязнению сельскохозяйственных угодий. Однако, как показали исследования, пахотный слой выщелоченного чернозема имел более низкую концентрацию урана и тория (суммарно 5-6×10^-4%) по сравнению с целинным аналогом. По-видимому, в ревизованную нами почву минеральные удобрения не вносились, а распашка способствовала выравниванию ЕРН в нижележащие горизонты за счет повышения мобильности гумусовых веществ, в комплексе с которыми они и мигрировали вниз по профилю.

Содержание ЕРН в донных отложениях (табл. 2) определяется их генезисом и химическими свойствами, процессами аллювиального седиментогенеза и пойменного педогенеза, зависит от петрографического и минералогического состава и литогеохимических особенностей аллювиальных осадков и почв, а также от условий гипергенного минералообразования. По сравнению с почвами, донные отложения в большей степени обогащены ураном, чем торием, что, по-видимому, обусловлено различием количественного содержания их подвижных (водорастворимых) форм в почвах.

Таблица 2. Содержание ЕРН в донных отложениях, Бк/кг

Различия в геологическом, геохимическом и геоморфологическом строении бассейнов рек Дагестана интегрально отражается на удельной эффективной активности донных отложений: для донных отложений Терека А_эфф составляет 110 Бк/кг, Шура-Озень – 93 Бк/кг, Сулака – 85 Бк/кг, Самура – 114 Бк/кг. Хотя и есть различия между усредненными активностями почв (123 Бк/кг) и донных отложений (100 Бк/кг), в целом же радионуклидный состав донных осадков транслирует средневзвешенный состав почв водосбора. Полученные данные позволяют в грубом приближении расположить водосборные площади Дагестана по уровню их радиоактивности в следующий ряд: бассейн Самура > бассейн Терека > бассейн Шура-Озени > бассейн Сулака.

Влияние высотного пояса на распределение ЕРН в почвах Дагестана, как и в почвах Большого Кавказа [5], носит сложный характер. Продукты физического и химического выветривания скальных пород, а также обогащенные радионуклидами частицы грунта (мелкозем, илистая фракция, частицы органических веществ) из вышележащих горно-луговых почв альпийских и субальпийских поясов в результате гравитации, поверхностного и внутрипочвенного стока перемещаются в нижележащие ярусы, накладываясь на их «девственную» радиоактивность. В привершинной части склона выделяется зона аккумуляции грубообломочного материала, в средней части – зона переменного осадконакопления, где на пологих участках образуются делювиальные наносы из пылеватых и глинистых частиц, на нижней части – зона устойчивого субламинарного режима осадконакопления, для которого характерны однородные тонкозернистые осадки, обычно суглинистого или глинистого состава. Интенсивность смыва, следовательно, мощность и состав делювия, зависит от крутизны склона, склоновой экспозиции, режима поверхностного стока, густоты растительного покрова и биолого-морфологических особенностей растений. В целом же сверху вниз грубозернистый материал сменяется на все более тонкозернистый. Важно при этом заметить, что по мере удаления от вершины уровень подчиненности петрографического состава делювия петрографическому составу подстилающих его коренных пород уменьшается, даже вовсе не проявляется.

В прикладном и теоретическом аспекте важным индикаторным показателем распределения ЕРН в объектах окружающей среды являются отношения валовых содержаний тория к урану, ²³²Th/²³⁸U. Характерной геохимической особенностью тория является его преобладание над ураном и только в хемогенных (соли), биогенных (фосфориты, черные сланцы) и в воде торий может быть распределен меньше, чем уран. Для большинства типов геологических образований торий-урановое отношение составляет 1.0-1.6 единиц при выражении концентрации в Бк/кг. Для почв Мира этот показатель изменяется в пределах от 1.0 до 3.3, а в среднем для земной коры равен 1.2 [3, 9]. Торий-урановое отношение 70-80% проб почв и пород республики укладывается (табл. 1) в указанный интервал.

Более детальный анализ полученных нами значений ²³²Th/²³⁸U показывает, что подвижность ²³⁸U относительно подвижности ²³²Th в породах и донных отложениях меньше, чем в почвах. Более высокая подвижность урана в породах, чем в горизонте А почв, по-видимому, обусловлена тем, что уран прочнее связывается гумусовыми веществами почвы, чем минералами подпочвенного субстрата. Существенно большее содержание урана в донных отложениях, чем в почвах сопряженных ландшафтов указывает на его накопление в русловых и пойменных отложениях. Можно предположить, что естественная радиоактивность донных отложений, в отличие от почв, создается преимущественно минеральной частью. Минимальное осаждение ЕРН отмечается в местах формирования грубого аллювия (гравия), а также на обсыхающих в меженный период валунно-галечных отмелях. Содержание урана и тория в сланцевых песках близко к содержанию их в материковых сланцах.

Рис. 2. Концентрация ²³⁸U в почвах с различным содержанием глинистых частиц

Для урана, в отличие от тория, характерно увеличение концентрации с увеличением содержания тонкодисперсных частиц (рис. 2). Калий, обладая высокой сорбционной способностью, также аккумулируется в тонкодисперсных вторичных глинистых минералах групп монтмориллонита, каолинита, гидрослюд. Повышенное содержание радия в донных отложениях Терека, очевидно, обусловлено избирательным его поглощением гумусовыми веществами. Торий же, будучи слабым мигрантом [10. 11] мигрирует, главным образом, в виде грубодисперсных обломков минералов и горных пород. О различной природе миграции урана и тория указывают и различие форм их нахождения в объектах биосферы. Так, например, в [5] было показано, что содержание подвижных форм урана в почвах Кавказа составляет 35-60% от валового, а тория – всего 5-6%. Интересно также заметить, что тип почвы (вернее, такие параметры почвы, как рН и Eh) сильно влияет на «перевод» валового урана в подвижную форму и практически не сказывается на «перевод» валового тория в подвижную форму.

Весьма значимыми и, вместе с тем, определяемыми с высокой точностью радиоэкологическими параметрами объектов биосферы являются суммарная альфа- и бета-активность (табл. 1, 2). По суммарной удельной a-активности исследованные объекты биосферы располагаются в ряд: донные отложения > породы > почвы. Для суммарной b-активности этот ряд несколько видоизменяется и принимает вид: донные отложения > почвы > породы. Следовательно, наибольшее количество a-излучающих радионуклидов концентрируется в донных отложениях, а b-излучающих – в почвах.

Как и следовало ожидать, альфа-активность почв, пород и донных отложений определяется в основном содержанием урана, а бета-активность – содержанием калия (рис. 3). Для пород, почв и донных отложений выполняются следующие корреляционные соотношения:

S _a = 84.65 + 11.33×[²³⁸U], (r=0.976, уровень доверия 95%);

S_b = 161.91 + 0.97×[⁴⁰K], (r=0.909, уровень доверия 95%).

Рис. 3. Зависимость альфа- и бета-активности почв, пород и донных отложений от содержания ²³⁸U и ⁴⁰К.

Найденные корреляционные уравнения позволяют сделать два важных вывода. 1. Равенство тангенса угла наклона зависимости S_b = f[⁴⁰K] единице указывает, что бета-активность почв, пород и донных отложений определяется преимущественно содержанием ⁴⁰K, вклад же других дозообразующих нуклидов на величину S_b можно оценить величиной 160 Бк/кг. 2. Значительное превышение тангенса угла наклона зависимости S _a = f [²³⁸U] над единицей указывает на сильное влияние других (кроме ²³⁸U) дозообразующих нуклидов на альфа-активность почв Дагестана. Основной же вывод можно сформулировать следующим образом: по содержанию альфа- и бета-излучающих радионуклидов более 90% территории Дагестана является радиационнобезопасным.

Содержание радона в воздухе жилых помещений

Радоновая проблема (облучение легких) в радиоэкологии стала в последние десятилетия гиперактуальной – на радон ²²²Rn и дочерние продукты его распада (ДЧР), по некоторым оценкам [12, 13], может приходиться до 50-70% дозы облучения, получаемой населением от всех природных источников радиации. Проникая через трещины и щели в фундаменте, радиоактивные газы накапливаются (они в 7.5 раза тяжелее воздуха) в помещениях и попадают в организм человека ингаляционным путем, что и предопределяет их опасность. Считается [14], что 30% от общего числа больных раком легких обусловлено превышением критического уровня концентрации радона в воздухе жилых помещений.

Среднее мировое значение эквивалентной равновесной объемной активности (ЭРОА) радона в воздухе жилых и общественных помещений составляет 20 Бк/м³, среднее российское – 30 Бк/м³ [15]. Такая разница обусловлена, главным образом, возведением в России жилых домов с глубокими котлованами и капитальными стенами, а также с низким коэффициентом воздухообмена, чем в странах с более теплым климатом. Однако в России выявлено [16, 17] много районов, в которых ЭРОА радона в воздухе открытой местности и жилых помещений превышает гигиенический норматив, равный 200 Бк/м³; в жилых помещениях некоторых населенных пунктов это превышение достигает до 2000 раз.

Надо отметить, что источники формирования атмосферного радона и его относительный вклад в суммарную дозу облучения до сих пор достоверно не установлены. К наиболее вероятным источникам отнести почвогрунты, растения, грунтовые воды, вулканические извержения, сжигаемые природный газ и уголь, добыча и переработка полезных ископаемых. Есть предположения [18] об образовании радона за счет атмосферных (пыльные бури, сгорание метеоритного вещества) и космических (космическая пыль, магнитное поле Солнца) явлений.

Нами были обследованы жилые помещения с. Ахты и г. Махачкалы (всего 8 помещений) на содержание радона. При этом намеренно выбирали предположительно радоноопасные объекты – одноэтажные дома из глины или нежженого кирпича и полуподвальные помещения без принудительной вентиляции и специальной защиты от проникновения радона из почвы. Средняя объемная активность радона в исследованных помещениях (несмотря на существенное различие геологического строения территорий) г. Махачкалы составила 5±2 Бк/м³, с. Ахты – 7.5±2 Бк/м³, что в 20-30 раз ниже нормативной величины. Следовательно, по радоновой опасности исследованные территории должны быть отнесены к первой, самой безопасной категории. Одной из причин такой низкой радоноопасности, возможно, является расположение населенных пунктов Дагестана в зоне постоянного воздействия восходящих воздушных потоков, которые снижают накопление радона в приземном слое атмосферы.

Необходимо, однако, сказать, что эта проблема осталась (из-за финансовых ограничений) наименее изученной; полученные результаты лишь условно дают основания считать, что уровни облучения населения, обусловленные содержанием изотопов радона в воздухе помещений, не могут быть значимыми. Реальные же уровни радонового облучения, наверное, будут несколько выше, поскольку, во-первых, мгновенные измерения, проведенные нами в дневное время, обычно характеризуются минимальными значениями, во-вторых, наличие в Дагестане активных тектонических разломов предопределяет наличие районов потенциального радонового риска. И все же, нам представляется, что радоновая проблема в радиоэкологии несколько преувеличена.

ЛИТЕРАТУРА

1. Бутаев А.М., Абдуллаева А.С. Территориальная мощность экспозиционной дозы Дагестана // Вестник ДНЦ РАН. 2005. № 22. С. 62-68.

2. Подготовка проб природных вод для измерения суммарной альфа- и бета-активности. Методические рекомендации. М.: НПП "Доза", 1997. 24 с.

3. Смыслов А.А. Уран и торий в земной коре. Л., Недра, 1974.

4. Баранов В.И., Титаева Н.А. Радиогеология. М.: Изд-во МГУ, 1973.

5. Мирошниченко Т.А, Бутаев А.М., Давыдов А.И. Закономерности распределения урана-238 и тория-232 в почвах и породах Большого Кавказа // Известия высших учебных заведений. Северо-Кавказский регион. Естественные науки. 2001, № 3. С. 71-76.

6. Овчинников Л.Н. Прикладная геохимия. М.: Недра, 1990.

7. Малюга Д.П. Биологический метод поисков рудных месторождений. М.: АН СССР, 1963.

8. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99). СП 2.6.1.758-99. М.: Минздрав РФ, 1999. 116 с.

9. Титаева Н.А. Ядерная геохимия. М.: Изд-во МГУ, 1992.

10. Глазовская С.А. Геохимия природных и техногенных ландшафтов СССР. М.: Высшая школа, 1988.

11. Кузнецов В.А. Радиогеохимия речных долин. Минск, 1997.

12. Источники и эффекты ионизирующего излучения. Отчёт Научного комитета ООН по действию атомной радиации 2000 года Генеральной Ассамблей ООН с научными приложениями. Том 1: Источники (часть 1)/ Пер. с англ., Под ред. акад. РАМН Л.А.Ильина и проф. С.П.Ярмоненко -М.: РАДЭКОН, 2002, 308 с.

13. Аверкина Н.Н. Проблема канцерогенного влияния радона на организм человека // Медицина труда и промышленная экология. 1996, № 9. С. 32-36.

14. Khan H.A. Radon: a friend or a foe? // Nucl. Tracks Radial. Meas. 1995, v. 19, № 1-4. P. 353.

15. Геологический атлас России. М. 1:10000000 / Ответств. ред. А.А.Смыслов. Раздел 4. Экологическое состояние геологический среды. М.-СПб.: ВСЕГЕИ, 1996. 120 с.

16. Максимовский В.А., Харламов М.Г., Мальцев А.В., Лучин И.А., Смыслов А.А. Районирование территории России по степени радоноопасности // АНРИ, № 3, 1997. С. 66-73.

17. Алексахин Р.М., Гуськова А.К. 42-я сессия научного комитета по действию атомной радиации (НКДАР) ООН // Бюллетень Центра общественной информации по атомной энергии. М., 1994. № 7-8.

18. Ковдерко В.Э. Радон: экологический аспект, источники, проблемы // Радиоактивность и радиоактивные элементы в среде обитания человека. Материалы международной конференции. Томск, Изд-во «Тандем-Арт», 2004. 772 с.